非線性光纖已被廣泛應(yīng)用于光學(xué)變頻、超快激光和光通信等領(lǐng)域。在目前的制造技術(shù)中，非線性是通過(guò)將非線性材料注入到纖維或制造微結(jié)構(gòu)纖維等途徑來(lái)實(shí)現(xiàn)的。然而，這兩種策略都存在低的光學(xué)非線性或設(shè)計(jì)靈活性差的問(wèn)題。
將二維材料應(yīng)用于非線性光纖主要有兩個(gè)優(yōu)勢(shì):(1)原子尺度的薄層不會(huì)破壞光纖中的高質(zhì)量波導(dǎo)模式;(2)光纖內(nèi)增強(qiáng)的光-二維材料相互作用可以誘導(dǎo)超高的非線性光響應(yīng)。之前，二維材料主要通過(guò)轉(zhuǎn)移技術(shù)附著在光纖上，面臨著傳播能力扭曲，光-材料相互作用長(zhǎng)度較短，批量生產(chǎn)困難等挑戰(zhàn)。而2D材料生長(zhǎng)方面取得的巨大進(jìn)展實(shí)現(xiàn)了石墨烯光纖的直接制備，氣相的原料馮家容易擴(kuò)散到狹窄的孔中以實(shí)現(xiàn)均勻生長(zhǎng)。然而，在過(guò)渡金屬硫化物(TMD)嵌入式光纖生長(zhǎng)中，前驅(qū)體原料通常為固體，因此很難有效地、均勻地轉(zhuǎn)移到光纖的孔洞中。
有鑒于此，北京大學(xué)劉開(kāi)輝教授、劉忠范院士和中科院物理所白雪冬教授合作通過(guò)兩步化學(xué)氣相沉積法（chemical?vapour?deposition, CVD），將高度非線性的二維材料MoS2，直接生長(zhǎng)到SiO2光纖的內(nèi)壁上。與單層的MoS2/二氧化硅相比，制備的25厘米長(zhǎng)的纖維二次諧波和三次諧波的產(chǎn)生能提高約300倍。在較寬的頻率范圍內(nèi)，傳播損耗保持在0.1 dB cm-1。此外，通過(guò)集成二維材料嵌入光纖作為飽和吸收器，制備了一種全光纖鎖模激光器(約6?mw輸出，約500?fs脈沖寬度和約41?MHz重復(fù)頻率)。測(cè)試表明，這種制造策略適用于其他的過(guò)渡金屬硫化合物，大大拓寬了嵌入式纖維在全纖維非線性光學(xué)和光電子等領(lǐng)域的應(yīng)用。該研究以題為“Optical?fibres?with embedded two-dimensional?materials for ultrahigh nonlinearity”的論文發(fā)表在最新一期的《Nature Nanotechnology》上。
【二維材料嵌入式光纖的制備】
圖1a闡述了使用的兩步化學(xué)氣相沉積法。首先利用Na2MoO4水溶液的毛細(xì)作用將Mo源填充到纖維孔中，然后將纖維置入爐中低溫處理。隨后高溫釋放Mo前驅(qū)體。最后通硫蒸氣，實(shí)現(xiàn)MoS2的均勻生長(zhǎng)。在這種兩步化學(xué)氣相沉積法中，MoS2的覆蓋率和厚度可以通過(guò)調(diào)整Na2MoO4溶液的濃度來(lái)實(shí)現(xiàn)（圖1b-d）。圖1e,f的STEM圖和SHG圖證明了生長(zhǎng)出了高質(zhì)量的MoS2薄膜。Raman數(shù)據(jù)表明MoS2薄膜十分均勻（圖1g）。
圖1?兩步法生長(zhǎng)高質(zhì)量單層MoS2嵌入式光纖
這種兩步生長(zhǎng)法可以適用于不同結(jié)構(gòu)的纖維和其他二維材料。作者成功的在空心毛細(xì)管纖維（hollow capillary?fibre, HCF,圖2a）和光子晶體纖維（photonic crystal?fibres, PCF,圖2b）這兩種微結(jié)構(gòu)光纖中生長(zhǎng)出了均勻的單層MoS2薄膜（圖2c,d）。通過(guò)改變?cè)?，作者還實(shí)現(xiàn)了其他二維材料在纖維中的生長(zhǎng)，如WS2?MoSe2等（圖2e,f）。
圖2?不同結(jié)構(gòu)與材料種類的二維材料嵌入式光纖
【TMD嵌入式光纖的諧波增強(qiáng)】
與傳統(tǒng)的光纖相比，TMD嵌入式纖維的非線性光學(xué)諧波產(chǎn)生獲得了極大的增強(qiáng)。作者觀察到在25厘米長(zhǎng)的基于單層MoS2的空心毛細(xì)管纖維中諧波產(chǎn)生的明顯增強(qiáng)，比硅基底上單層MoS2提高了300倍以上（圖3b,c）。此外，將這種二維材料嵌入式光纖用于非線性波長(zhǎng)轉(zhuǎn)換的另一個(gè)優(yōu)勢(shì)就是其損傷閾值功率更高。與自由空間中的非線性材料上的激光直接聚焦不同，光纖中的光可以填充波導(dǎo)核心，導(dǎo)致更大的光場(chǎng)面積。因此，在非線性介質(zhì)被破壞之前，光纖可以承受更高的功率。此外，纖維壁上的二維材料通常會(huì)與瞬逝光相互作用。在800 nm激光下MoS2嵌入式光纖的損傷閾值功率約為平面基底上的三倍（圖3e）。
圖3?MoS2嵌入式空心毛細(xì)管纖維的諧波增強(qiáng)
【基于MoS2嵌入式光子晶體纖維的超快激光器】
最后，作者以MoS2嵌入式光子晶體纖維作為纖維激光器中的飽和吸收器（saturable absorber, SA），以產(chǎn)生超快脈沖。由于MoS2嵌入式光纖取代了傳統(tǒng)的自由空間飽和吸收器，實(shí)現(xiàn)了全光纖鎖模激光器件的制備（圖4）。3厘米長(zhǎng)的MoS2嵌入式光子晶體纖維表現(xiàn)出約1 dB的相對(duì)低耦合損失，以及當(dāng)飽和峰值強(qiáng)度為0.8 MW cm-2時(shí)，10%的非線性吸收調(diào)制深度（αS）（圖4b）。在此基礎(chǔ)上，作者利用色散管理技術(shù)建立了一種拉伸脈沖無(wú)源鎖模光纖激光器，最大輸出功率為~ 6mw，重復(fù)頻率為41 MHz，光譜帶寬為19 nm，中心波長(zhǎng)為1560 nm，脈沖持續(xù)時(shí)間為500 fs。亞皮秒的脈沖序列顯示出高達(dá)52 dB的信噪比。
圖4?基于MoS2嵌入式光子晶體纖維的超快激光器
總結(jié)：通過(guò)兩步化學(xué)氣相沉積法制備了二維材料嵌入式光纖，方法可適用于不同結(jié)構(gòu)的纖維與多種二維材料。與單層的MoS2/二氧化硅相比，制備的25厘米長(zhǎng)的纖維二次諧波和三次諧波的產(chǎn)生能提高約300倍。在較寬的頻率范圍內(nèi)，傳播損耗保持在0.1 dB cm-1。此外，通過(guò)集成二維材料嵌入光纖作為飽和吸收器，制備了一種全光纖鎖模激光器(約6?mw輸出，約500 fs脈沖寬度和約41 MHz重復(fù)頻率)。測(cè)試表明，這種制造策略適用于其他的過(guò)渡金屬硫化合物，大大拓寬了嵌入式纖維在全纖維非線性光學(xué)和光電子等領(lǐng)域的應(yīng)用。
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