多年以后,澳大利亞新南威爾士大學(xué)的幾位量子工程科學(xué)家或許還會(huì)想起,曾經(jīng)在實(shí)驗(yàn)室里發(fā)生的那一場(chǎng)意外的爆炸。那天,他們制造了一個(gè)包含銻原子和特殊天線的裝置,這個(gè)裝置優(yōu)化后可以產(chǎn)生一個(gè)高頻磁場(chǎng)來(lái)控制原子核。實(shí)驗(yàn)要求的磁場(chǎng)相當(dāng)強(qiáng),所以幾個(gè)研究者施加了很大的能量,結(jié)果,天線炸了!

在將實(shí)驗(yàn)繼續(xù)下去時(shí),他們有了意外而重大的發(fā)現(xiàn)——核電共振!

“這一里程碑式的成果將開(kāi)辟一個(gè)發(fā)現(xiàn)和應(yīng)用的寶庫(kù)。”接受采訪時(shí),團(tuán)隊(duì)核心Morello教授表示:“我們創(chuàng)造的這個(gè)系統(tǒng)有足夠的復(fù)雜性來(lái)研究我們每天所經(jīng)歷的經(jīng)典世界是如何從量子領(lǐng)域出現(xiàn)的。此外,我們可以利用它的量子復(fù)雜性來(lái)構(gòu)建靈敏度大大提高的電磁場(chǎng)傳感器。所有這一切,都是在一個(gè)簡(jiǎn)單的硅電子器件中進(jìn)行的,它可以通過(guò)施加在金屬電極上的小電壓進(jìn)行控制?!?/p>

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納米級(jí)電極如何對(duì)硅片中單個(gè)原子核的量子態(tài)進(jìn)行局部控制的藝術(shù)抽象圖

1、?研究背景

對(duì)于磁矩不為零的原子核,在外磁場(chǎng)作用下,磁矩對(duì)應(yīng)的自旋能級(jí)會(huì)發(fā)生塞曼分裂,如圖1(b)所示。此時(shí)外加一定的電磁波輻射,當(dāng)輻射的能量恰好等于自旋核相鄰的能級(jí)差時(shí),自旋核通過(guò)共振可以吸收某一定頻率的射頻輻射,這一物理過(guò)程就是核磁共振(NMR,Nuclear Magnetic Resonance)。自從NMR技術(shù)發(fā)現(xiàn)以來(lái),磁共振技術(shù)在化學(xué)、醫(yī)學(xué)、材料科學(xué)和采礦等領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用,近年來(lái)在通用量子計(jì)算機(jī)領(lǐng)域的應(yīng)用也被寄予厚望。然而,產(chǎn)生磁場(chǎng)需要大線圈和大電流,并且很難將磁場(chǎng)限制在很小的空間內(nèi)。因此,大區(qū)域內(nèi)相同的原子核自旋都會(huì)對(duì)同樣的信號(hào)做出響應(yīng),從而阻止自旋的單獨(dú)處理。

俗話說(shuō),電磁不分家。與核磁共振類(lèi)似,對(duì)于核電四極矩不等于0的原子核(自旋≥1,電荷非球形分布),在核外電場(chǎng)梯度(EFG)的作用下,會(huì)形成一系列量子化的核四極能級(jí)。當(dāng)外加射頻電磁場(chǎng)能量等于相鄰四極能級(jí)時(shí),產(chǎn)生了相應(yīng)的四極核對(duì)該特定頻率的吸收,這一過(guò)程就相應(yīng)地稱(chēng)為核電共振(Nuclear Electric Resonance,NER)。與磁場(chǎng)相比,電場(chǎng)可以在一個(gè)小電極的尖端產(chǎn)生,并且從尖端開(kāi)始急劇衰減,這將使控制在納米電子器件中的單個(gè)原子更加容易。也就是說(shuō),相比于核磁共振對(duì)一類(lèi)原子的檢測(cè)與控制,核電共振可以進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)對(duì)一個(gè)原子的檢測(cè)與控制。因此,擴(kuò)大基于原子核自旋的量子器件規(guī)模的一個(gè)理想途徑是利用RF電場(chǎng)進(jìn)行自旋控制。

早在1961年,磁共振先驅(qū)、諾貝爾獎(jiǎng)獲得者Nicolaas Bloembergen就提出了一個(gè)對(duì)這種策略至關(guān)重要的理論觀點(diǎn):對(duì)于具有自旋I>1/2和非零電四極矩qn的原子核,如果把原子核放在晶格點(diǎn)缺乏點(diǎn)反對(duì)稱(chēng)性的固體中,共振電場(chǎng)可以通過(guò)調(diào)節(jié)核四極作用誘導(dǎo)核自旋轉(zhuǎn)換。然而,半個(gè)多世紀(jì)過(guò)去了,這一想法還沒(méi)有在單核實(shí)驗(yàn)中實(shí)現(xiàn)過(guò)。

基于前述發(fā)現(xiàn),Andrea Morello教授團(tuán)隊(duì)進(jìn)行了深入研究,實(shí)現(xiàn)了利用硅納米電子器件中產(chǎn)生的局域電場(chǎng)對(duì)單個(gè)123Sb(自旋-7/2)核的相干量子控制,這是首次在單核實(shí)驗(yàn)中實(shí)現(xiàn)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果得到了微觀理論模型的定量支持,揭示了原子核電四極相互作用的純電調(diào)制如何導(dǎo)致由晶格應(yīng)變帶來(lái)的唯一可尋址相干核自旋轉(zhuǎn)換。0.1秒的自旋退相干時(shí)間比那些需要通過(guò)耦合電子自旋實(shí)現(xiàn)電驅(qū)動(dòng)的方法長(zhǎng)幾個(gè)數(shù)量級(jí)。這些結(jié)果表明,高自旋四極核可應(yīng)用于全電子控制的混沌模型、應(yīng)變傳感器和混合自旋-機(jī)械量子系統(tǒng),集成電可控原子核與量子點(diǎn)可以為可擴(kuò)展的基于核自旋和電子自旋的硅量子計(jì)算機(jī)鋪平道路,這些計(jì)算機(jī)不需要振蕩磁場(chǎng)即可操作。相關(guān)結(jié)果以“Coherent electrical control of a single high-spin nucleus in silicon”為題發(fā)表在Nature上。

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二、單個(gè)高自旋原子核對(duì)的相干電控制

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圖1:?硅器件中123Sb的原子核自旋。a:實(shí)驗(yàn)用硅金屬-氧化物-半導(dǎo)體器件的偽彩色掃描電子顯微照片。S:源極;D:漏極;SET:?jiǎn)坞娮泳w管。b:離子化的123Sb給體的自旋為7/2的原子核能級(jí)圖。磁場(chǎng)B0引入塞曼分裂,電四極相互作用Qxx引起進(jìn)一步的能量移動(dòng)。c:作為Qxx函數(shù)的原子核自旋轉(zhuǎn)換頻率。一個(gè)非零的Qxx導(dǎo)致七個(gè)單獨(dú)的可尋址原子核共振。mI=-1/2? +1/2轉(zhuǎn)換在NER中是禁止的。測(cè)量的四極分裂fQ=66 kHz由紫色虛線表示。d:硅襯底中的剪切應(yīng)變。

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圖2:核電共振。a、b:通過(guò)向給體柵極施加電壓VRFgate獲得的ΔmI=±1(a)和ΔmI=±1(b)轉(zhuǎn)換的NER譜(見(jiàn)圖1a)。未觀察到mI=-1/2? +1/2轉(zhuǎn)換,如NER所預(yù)期的。為了獲得完整的ΔmI=±1光譜,采用mI=-1/2? +3/2轉(zhuǎn)換連接正負(fù)mI值。Pflip表示在兩個(gè)狀態(tài)之間翻轉(zhuǎn)核自旋的概率。c、d:ΔmI=±1(c)和ΔmI=±2(d)轉(zhuǎn)換的Rabi頻率,均在恒定NER驅(qū)動(dòng)振幅下測(cè)量。將測(cè)量值與NER和NMR的理論預(yù)測(cè)進(jìn)行比較,使用驅(qū)動(dòng)振幅作為單個(gè)自由標(biāo)度參數(shù)來(lái)匹配實(shí)驗(yàn)值。所有Rabi頻率都緊隨NER預(yù)測(cè),包括mI=-1/2? +1/2轉(zhuǎn)換的缺失,與核磁共振矛盾。e、f:mI=+5/2? +7/2(e)和mI=+3/2? +7/2(f)轉(zhuǎn)換的原子核Rabi振蕩。采用沒(méi)有衰減的正弦曲線擬合數(shù)據(jù),tNER,NER脈沖持續(xù)時(shí)間。g、h:利用mI=+5/2? +7/2(g)和mI=+3/2? +7/2(h)根據(jù)轉(zhuǎn)換的原子核Ramsey條紋提取純退相干時(shí)間T*2n+。擬合得到是包絡(luò)線衰減為exp[-(τ/?T*2n+)2]的正弦曲線,其中τ是自由進(jìn)動(dòng)時(shí)間。誤差線和不確定性表示68%的置信水平。
實(shí)驗(yàn)裝置結(jié)構(gòu)如圖1a所示,類(lèi)似于磷(31P)自旋量子位。應(yīng)用振幅為E1的RF電場(chǎng)通過(guò)δQxz和δQyz調(diào)制原子核四極能量,誘導(dǎo)核態(tài)之間的轉(zhuǎn)換。由圖2a、b、c、d可以看出,實(shí)驗(yàn)結(jié)果與NER理論預(yù)測(cè)非常一致,證明了核電共振現(xiàn)象的發(fā)現(xiàn)。Ramsey實(shí)驗(yàn)表明,mI=?+5/2? +7/2(ΔmI=?±1)轉(zhuǎn)換的純退相干時(shí)間T*2n+(+5/2? +7/2)?=?92(8) ms,mI=?+3/2?+7/2(ΔmI=±2)轉(zhuǎn)換具有更短的退相干時(shí)間T*2n+(+3/2?+7/2)?=?28(1) ms,這一結(jié)果比31P加入超精細(xì)耦合電子時(shí)觀察到的時(shí)間T*2n0≈?430-570 μs長(zhǎng)兩個(gè)數(shù)量級(jí),比在單原子磁體中觀察到的鋱核T*2= 64 μs長(zhǎng)三個(gè)數(shù)量級(jí),突出了一種不依賴(lài)超精細(xì)相互作用的純電子控制機(jī)制的好處。(注:退相干是指環(huán)境與量子位相互作用,從而不可控制地更改其量子狀態(tài)并導(dǎo)致量子計(jì)算機(jī)存儲(chǔ)的信息丟失的過(guò)程。)由于28Si中的長(zhǎng)核自旋相干,持續(xù)數(shù)十毫秒的高保真Rabi震蕩得以進(jìn)行(圖2e,f)。這一研究結(jié)果對(duì)基于核自旋的量子計(jì)算機(jī)的發(fā)展和納米量子器件的設(shè)計(jì)具有重要意義。

三、內(nèi)在機(jī)理探討

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圖3:線性四極斯塔克效應(yīng)。a、b:改變電驅(qū)動(dòng)峰值振幅VgateRF,測(cè)量ΔmI=±1轉(zhuǎn)換|5/2??|7/2?(a)和ΔmI=±2轉(zhuǎn)換|3/2??|7/2?(b)的Rabi頻率fRabi。VRFgate與fRabi之間的線性關(guān)系與LQSE誘導(dǎo)的一階轉(zhuǎn)換一致。c、d:在給體柵極上施加直流電壓ΔVDCgate時(shí)測(cè)量的四極位移ΔfQ=(?fQ/?VDCgate)/ΔVDCgate。施加ΔVDCgate會(huì)導(dǎo)致每個(gè)轉(zhuǎn)換頻率fmI-ΔmI?mI按Δf=(?fQ/?VDCgate)?|ΔmI|[mI-(ΔmI/2)] ΔVDCgate?偏移(插圖)。通過(guò)所有的ΔmI=±1(c)和ΔmI=±2(d)的頻率位移聯(lián)合擬合,得到的LQSE系數(shù)為?fQ/?VDCgate=9.9(3)Hz mV?1。
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圖4:四極相互作用的微觀起源。a:Sb+原子及16個(gè)與其最近的Si原子附近的價(jià)電荷密度,顯示了電荷密度等值面。給體的正電荷使沿Sb+–Si鍵的電荷密度不對(duì)稱(chēng),但在沒(méi)有應(yīng)變或外加電場(chǎng)的情況下,123Sb位點(diǎn)的EFG通過(guò)對(duì)稱(chēng)消失。b:剪切應(yīng)變使123Sb核附近的Si原子和共價(jià)鍵發(fā)生位移,產(chǎn)生了導(dǎo)致四極偏移的EFG。c:四極分裂fQ,結(jié)合密度泛函理論計(jì)算和有限元模擬進(jìn)行預(yù)測(cè)。黑色輪廓包圍了68%和95%置信區(qū)域下的給體位置,從電容三角測(cè)量和給體注入剖面獲得。d:通過(guò)柵極電壓施加的電場(chǎng)扭曲電荷分布,導(dǎo)致線性頻率偏移(LQSE)和相干自旋轉(zhuǎn)換(NER)。e:由電EFG調(diào)制引起的NER的Rabi頻率計(jì)算(綠線),并將其與ΔmI=±1和ΔmI=±2轉(zhuǎn)換的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行比較。所有的fRabi值都是用一個(gè)單獨(dú)的參數(shù)R14確定的,R14是通過(guò)有限元模型和電子結(jié)構(gòu)理論計(jì)算出來(lái)的。沒(méi)有使用自由擬合參數(shù)。

從前面的介紹可以看出,得到的單核自旋的相干純粹電控制非常顯著。為了從微觀上理解這一現(xiàn)象,研究者們進(jìn)一步探討了電場(chǎng)到底是如何影響原子核自旋的。對(duì)單個(gè)NER轉(zhuǎn)換的觀察——由核四極分裂fQ分開(kāi)——意味著在核位置必須存在一個(gè)靜態(tài)EFG,這要求打破硅晶體的Td(四面體類(lèi))對(duì)稱(chēng)性。Td對(duì)稱(chēng)性可以通過(guò)不同方向的應(yīng)變和電場(chǎng)極化原子鍵而破壞。對(duì)實(shí)驗(yàn)器件的研究可知,較大且?guī)щ姷慕o體原子引入了局部晶格畸變,將其四個(gè)同等的Si原子移動(dòng)0.2?,并沿鍵方向極化電荷密度(圖4b、d)。然而,這還沒(méi)有破壞Td對(duì)稱(chēng)性。Si和Al在冷卻至低溫時(shí)的不同熱膨脹引起了器件應(yīng)變分布,最終得到了EFG。理論模型得到的四極分裂fQ空間圖與實(shí)驗(yàn)研究得到給體的預(yù)測(cè)位置上有很好的一致性,對(duì)外加電場(chǎng)帶來(lái)的耦合強(qiáng)度計(jì)算有R14=1.7×1012m-1,也得到了文獻(xiàn)的定量支持。這一系列努力表明,核電共振是一種真正的局部微觀現(xiàn)象:晶格應(yīng)變帶來(lái)了非零的EFG,通過(guò)調(diào)節(jié)外加電場(chǎng),可以實(shí)現(xiàn)單核自旋中的LQSE和NER。

小結(jié)

在采訪時(shí),Morello教授用臺(tái)球桌的比喻來(lái)解釋了采用電場(chǎng)控制核自旋的重要意義。?“進(jìn)行磁共振就像試圖通過(guò)抬起和搖晃整個(gè)臺(tái)球桌來(lái)移動(dòng)上面的特定球?!彼f(shuō):“我們可以移動(dòng)目標(biāo)球,但同時(shí)也會(huì)移動(dòng)其他所有球。”然而,“電共振的突破就像是被人遞給一根真正的臺(tái)球棒,可以把球打到你想要的地方?!?/strong>

Morello教授表示:“這一發(fā)現(xiàn)意味著,我們現(xiàn)在有了一條利用單原子自旋來(lái)構(gòu)建量子計(jì)算機(jī)的途徑,而不需要任何振蕩磁場(chǎng)來(lái)操作它們。”“此外,我們還可以利用這些原子核作為極其精確的電場(chǎng)和磁場(chǎng)傳感器,并且通過(guò)它們回答量子科學(xué)中的基本問(wèn)題?!?/strong>

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Andrea Morello教授、Vincent Mourik博士Serwan Asaad博士。圖片來(lái)源:Lee Henderson/UNSW

Andrea Morello教授長(zhǎng)期致力于量子計(jì)算的固態(tài)器件的開(kāi)發(fā)。團(tuán)隊(duì)于2017年8月與新南威爾士州政府等合作伙伴一起,推出了澳大利亞第一家量子計(jì)算公司Silicon Quantum Computing Pty Ltd,用以推進(jìn)團(tuán)隊(duì)獨(dú)有技術(shù)的開(kāi)發(fā)和商業(yè)化。團(tuán)隊(duì)計(jì)劃在2022年前開(kāi)發(fā)出10個(gè)量子比特原型的硅量子集成電路,這將是建造世界上第一臺(tái)硅量子計(jì)算機(jī)的第一步。

或許在不久的將來(lái),量子計(jì)算將徹底改變我們的世界!

參考來(lái)源:

https://www.nature.com/articles/s41586-020-2057-7

https://newsroom.unsw.edu.au/news/science-tech/engineers-crack-58-year-old-puzzle-way-quantum-breakthrough

https://phys.org/news/2017-09-flip-flop-qubits-radical-quantum.html

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