二維材料組裝構(gòu)成的范德華異質(zhì)結(jié)由于具有高效的電子耦合、電子空穴對分離、電荷轉(zhuǎn)移、低能壘、可調(diào)控帶隙等性質(zhì)近來引起極大的研究興趣。
西北工業(yè)大學(xué)黃維院士和新加坡南洋理工大學(xué)陳鵬教授團(tuán)隊首次展示了新型的0維/2維范德華異質(zhì)結(jié)，其具有優(yōu)異的光電解水性能，且易于規(guī)?；慨a(chǎn)。
該異質(zhì)結(jié)基于0維的石墨烯量子點(diǎn)和2維的石墨烯片。研究團(tuán)隊首先采用結(jié)構(gòu)最簡單最便宜的多環(huán)芳烴（萘）作為石墨烯量子點(diǎn)的前驅(qū)體，以先硝化后水熱的方法自下而上地高效合成單雜元素或多元素參雜石墨烯量子點(diǎn)。
然后利用其兩親性的特點(diǎn)將石墨烯量子點(diǎn)作為表面活性劑和插層劑，通過溶液超聲石墨粉，簡捷快速地剝離出均勻單層的石墨烯納米片。
石墨烯量子點(diǎn)通過π-π相互作用力吸附于石墨烯片表面從而形成0維/2維范德華異質(zhì)結(jié)。
DFT計算詳細(xì)揭示了石墨烯量子點(diǎn)的合成機(jī)理，以及0維/2維范德華異質(zhì)結(jié)的態(tài)密度、肖特基勢壘、電荷密度分布。
氮硫摻雜的石墨烯量子點(diǎn)具有較窄的帶隙可促進(jìn)吸光，極低的肖特基勢壘有利于光生電荷的分離及轉(zhuǎn)移，顯著的表面電荷重排和豐富的表面活性位點(diǎn)都有利于極大地提高光電解水的催化性能。
另外，全碳的0維/2維范德華異質(zhì)結(jié)催化劑有很高的穩(wěn)定性，擁有實(shí)際應(yīng)用前景。
這一新型可大量制備的范德華異質(zhì)結(jié)具有廣泛的應(yīng)用前景，比如新型光電器件。
低成本量產(chǎn)石墨烯量子點(diǎn)，并同時實(shí)現(xiàn)雜原子參雜改性，對這一新型零維納米碳材料的廣泛實(shí)際應(yīng)用提供了可能。
同時，這一工作也為方便地高效地制備單層純石墨烯片提供了全新的方法。
解析：采用基于萘原料先硝化和水熱的方法制備石墨烯量子點(diǎn)，大小在5.62nm左右，多數(shù)基本在單層和雙層的厚度，熒光最佳發(fā)射546nm。
解析：采用最簡單便宜的多環(huán)芳烴（萘）作為原料，先硝化后水熱合成石墨烯量子點(diǎn)的機(jī)理是基于二硝基萘脫氫脫硝后使分子逐步融合。
解析：摻氮摻硫摻氮硫的石墨烯量子點(diǎn)由于摻雜元素的給電子效應(yīng)，使得熒光紅移，帶隙收窄，吸光增強(qiáng)。
解析：石墨烯量子點(diǎn)可以作為兩親性表面活性劑和插層劑剝離石墨烯，形成的0維/2維范德華異質(zhì)結(jié)具有良好的光生電子空穴對分離作用，其中摻氮硫的石墨烯量子點(diǎn)/石墨烯催化劑具有最優(yōu)異的光電流、電荷傳導(dǎo)和光電解水性能。
解析：摻氮硫的石墨烯量子點(diǎn)/石墨烯范德華異質(zhì)結(jié)具有最低的肖特基勢壘，最強(qiáng)的電子耦合，以及最顯著的電荷重新排布。
解析：摻氮硫的石墨烯量子點(diǎn)/石墨烯范德華異質(zhì)結(jié)催化劑具有逐漸增強(qiáng)促進(jìn)的光生電流和電生電流，揭示了光催化和電催化的協(xié)同促進(jìn)作用。
西北工業(yè)大學(xué)黃維院士和新加坡南洋理工大學(xué)陳鵬教授為共同通訊作者。黃維院士是高分子及納米光電材料領(lǐng)域的領(lǐng)軍人物。新加坡南洋理工大學(xué)陳鵬教授是石墨烯材料（包括石墨烯量子點(diǎn)）在生物醫(yī)療和能源應(yīng)用研究領(lǐng)域的杰出研究者。此項(xiàng)工作以“van der Waals Heterojunction between Bottom-Up Grown Doped Graphene Quantum Dot and Graphene for Photoelectrochemical Water Splitting”為題發(fā)表在ACS Nano期刊
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