近日，貴州大學(xué)材料與冶金學(xué)院材料物理系邵姣婧教授（通訊作者）課題組在期刊Carbon（一區(qū)，IF：7.082）上在線發(fā)表了以“Graphene Aerogel Derived by Purification-Free Graphite Oxide for High Performance Supercapacitor Electrodes”為題的學(xué)術(shù)論文，第一作者是貴州大學(xué)材料與冶金學(xué)院在職博士生唐曉寧。
石墨烯因其具有大比表面積和高電子遷移率等優(yōu)異的物理特性，是一種理想的超級(jí)電容器電極材料。由于石墨烯具有強(qiáng)烈的疏水性，它的液相可操作性低，很難直接通過(guò)石墨烯構(gòu)建結(jié)構(gòu)可調(diào)的宏觀電極材料。氧化石墨可看作石墨烯的前驅(qū)體，通過(guò)還原處理，可脫除氧化石墨烯片層上的大部分含氧官能團(tuán)，得到石墨烯基電極材料。改進(jìn)的Hummers法是制備氧化石墨的常用方法之一，主要包括對(duì)石墨的強(qiáng)氧化處理和對(duì)氧化石墨的后處理清洗；其中，后處理清洗涉及酸洗和除酸兩步。酸洗是采用過(guò)量稀鹽酸將氧化石墨中的雜質(zhì)清洗掉，得到的產(chǎn)物在此命名為未除酸的氧化石墨。為獲得純氧化石墨，需采用合適的后處理方法（如：透析法和離心法）進(jìn)一步除酸。目前，這些后處理除酸方法要么消耗大量水和時(shí)間，使得除酸步驟約占總合成時(shí)間的一半，導(dǎo)致氧化石墨的合成效率低，要么需要使用有毒有機(jī)溶劑進(jìn)行除酸，帶來(lái)安全隱患和提高合成成本。
針對(duì)上述問(wèn)題，本研究提出直接采用未除酸氧化石墨作為前驅(qū)體制備石墨烯基材料，對(duì)比考察酸的存在對(duì)最終石墨烯基材料的結(jié)構(gòu)和性能的影響，并評(píng)估直接采用未除酸氧化石墨作為石墨烯基材料前驅(qū)體的可行性和實(shí)用性。論文首次報(bào)道了基于改進(jìn)的Hummers法制備的未除酸氧化石墨為前驅(qū)體，通過(guò)水熱和凍干處理得到石墨烯氣凝膠H-GA。為了對(duì)比研究，作者也采用了純氧化石墨作為前驅(qū)體獲得了另一種石墨烯氣凝膠GA（如圖1所示）。
圖1兩種石墨烯氣凝膠GA和H-GA制備流程圖
研究結(jié)果表明：H-GA與GA的微觀形貌相似，但表面化學(xué)存在明顯的不同（如圖2所示），兩種氣凝膠在水系電解液中表現(xiàn)出相似的電化學(xué)儲(chǔ)能性能，在離子系電解液中，H-GA的電化學(xué)性能優(yōu)于GA，主要是因?yàn)镠-GA在離子電解液中表現(xiàn)出更好的潤(rùn)濕性。綜上所述，未除酸氧化石墨可以直接作為制備石墨烯基材料的前驅(qū)體；相較純氧化石墨為前驅(qū)體顯示出更多優(yōu)點(diǎn)，如高效率，低成本，可大規(guī)模制備等。研究成果也暗示該未除酸氧化石墨在石墨烯纖維、石墨烯薄膜等石墨烯基材料的制備方面有著巨大應(yīng)用潛力。
圖2兩種石墨烯氣凝膠的表面化學(xué)特征：以離子電解液EMIMBF4為液滴，a和b分別為氣凝膠GA、H-GA的原始接觸角；c為兩種氣凝膠的XPS圖譜
研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金（Nos.51502046和21564002）的資助。
