本體異質(zhì)結(jié)（BHJ）太陽電池因其質(zhì)量輕便、成本低和可柔性加工等獨(dú)特的優(yōu)勢在近年來得到了極大的發(fā)展（單節(jié)器件效率已達(dá)到18.2%）。然而，本體異質(zhì)結(jié)活性層穩(wěn)定性不佳。這是由于本體異質(zhì)結(jié)中活性層材料分布復(fù)雜難以調(diào)控，最佳形貌也總是處于亞穩(wěn)態(tài)且受到熱力學(xué)控制。隨著時間的遷移，本體異質(zhì)結(jié)活性層向著熱力學(xué)穩(wěn)定狀態(tài)變化，導(dǎo)致活性層中激子分離效率不佳、器件性能下降。
針對上述問題，南昌大學(xué)/江西師范大學(xué)陳義旺教授、胡笑添研究員團(tuán)隊(duì)聯(lián)合中南大學(xué)張霖教授通過引入三元準(zhǔn)平面異質(zhì)結(jié)策略，采用刮涂工藝成功印刷的大面積有機(jī)太陽電池。三元準(zhǔn)平面異質(zhì)結(jié)策略可有效制得相較于本體異質(zhì)結(jié)活性層垂直相分離更加明顯的準(zhǔn)平面異質(zhì)結(jié)活性層薄膜，有利于電荷傳輸。同時，與旋涂工藝相比，刮涂所制備的薄膜更加均勻，更有利于大面積器件的制備。
團(tuán)隊(duì)前期通過將第三組分富勒烯衍生物ICBA引入到PM6:IT-4F體系，降低了非輻射復(fù)合損失從而開路電壓得到恢復(fù)，最終使得大面積刮涂器件的性能得到優(yōu)化（Adv. Funct. Mater. 2020, 2000417）。并通過逐層旋涂給體層PM6，混合受體層F8IC:IT-4F制備出效率為14.2%的準(zhǔn)平面異質(zhì)結(jié)三元太陽電池器件，有效改善了活性層垂直組分分布（Adv. Funct. Mater. 2020, 1909760）。
在此基礎(chǔ)上，團(tuán)隊(duì)通過將給體PM6和受體混合物ICBA:IT-4F分別刮涂，成功得到有效面積為1.04 cm2的三元準(zhǔn)平面異質(zhì)結(jié)器件（PM6/ICBA:IT-4F），器件效率達(dá)到14.25%。通過直觀定性測試對活性層垂直相分離進(jìn)行探索，證實(shí)了三元準(zhǔn)平面異質(zhì)結(jié)策略可有效優(yōu)化活性層垂直相分離，從而提高激子分離效率和電荷傳輸。
首先，通過刮涂方法制備三種活性層結(jié)構(gòu)不同的大面積有機(jī)太陽電池器件并對其光電性能進(jìn)行表征，可得到準(zhǔn)平面異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)器件光電性能優(yōu)于平面異質(zhì)結(jié)和本體異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)器件的結(jié)論。通過二次離子質(zhì)譜（SIMS）和紫外相結(jié)合的方式定性的研究活性層垂直方向的物質(zhì)分布。圖2表明，在活性層組分相同的情況下，相較于本體異質(zhì)結(jié)活性層薄膜，準(zhǔn)平面異質(zhì)結(jié)活性層薄膜中IT-4F更趨向于在活性層表面聚集的同時，PM6趨向于在活性層底部聚集。故而相對于本體異質(zhì)結(jié)，準(zhǔn)平面異質(zhì)結(jié)活性層薄膜的垂直相分離更為明顯，更加有利于激子傳輸。
然后，通過GIWAXS測試可得，ICBA的加入可有效提高PM6在活性層薄膜中的結(jié)晶，有利于活性層薄膜的垂直相分離。三元準(zhǔn)平面異質(zhì)結(jié)策略可使活性層垂直相分離程度擴(kuò)大，從而調(diào)控活性層形貌。同時，PM6結(jié)晶性增強(qiáng)及其在活性層底部的聚集亦有利于器件熱穩(wěn)定性的增強(qiáng)。由三元準(zhǔn)平面異質(zhì)結(jié)策略制備的大面積化印刷有機(jī)光伏器件在優(yōu)化形貌提高光電性能的同時可有效提高其穩(wěn)定性，為未來有機(jī)光伏半導(dǎo)體實(shí)際應(yīng)用提供了一種新的有效制備方法。
該研究工作以《Printable and large-area organic solar cells enabled?by a ternary pseudo-planar?heterojunction strategy》為題在材料領(lǐng)域著名期刊《Advanced Functional Materials》上發(fā)表。本文第一作者為南昌大學(xué)博士研究生劉思奇，共同第一作者為南昌大學(xué)博士研究生陳東。通訊作者為南昌大學(xué)/江西師范大學(xué)陳義旺教授以及胡笑添研究員，合作通訊作者為中南大學(xué)張霖教授。
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